Veliki broj eksponata arheološke zbirke datira iz mlađeg kamenog doba-neolita, bakarnog i bronzanog doba. Na brojnim i bogatim arheološkim lokalitetima u Polimlju pronađeni su oruđe, nakit, keramika i ostali predmeti za svakodnevnu upotrebu. Tu su nađene i jedinstvene alatke rađene od jelenskih rogova kao i neobična ogrlica napravljena od bušenih vučjih očnjaka.
Posebnu vrijednost arheološke zbirke čine predmeti pronađeni u humkama iz ilirskog perioda. Ukras od ćilibara iz šestog vijeka prije nove ere, otkriven u kneževskom grobu sa Lisijevog polja, jedinstven je po svojoj ljepoti i vrijednosti. Na maloj pločici reljefno je prikazan konjanik sa psom, a umjetnički je najvrjednija ćilibarska glava minijaturnih dimenzija sa krupnim kosim očima. Pronađeni materijal u humci na Lisijevom polju jasno pokazuje da je u Polimlju živjelo nezavisno pleme koje je krajem 6. vijeka prije nove ere, razvilo kulturu sa jedinstvenim karakteristikama.
Možda najzanimljiviji predmet iz srednjevjekovnog perioda čini unikatna pancirna košulja sa kapuljačom iz 14. vijeka, koja je činila sastavni dio ratne opreme vojnika iz doba krstaških ratova. Značajan dio srednjevjekovne arheološke kolekcije predstavljaju nalazi otkriveni u utvrđenjima i arhitektonskim ostacima velikog broja crkava i manastira sa ovog prostora. Pored bogoslužbenih predmeta izdvajaju se fragmenti živopisa, kamenog mobilijara i arhitektonske plastike.
